Claude
Claude on GTA III-e peategelane, kes jäeti surema pärast pangaröövi Catalinaga, kus tulemusena võeti ta politsei poolt kinni. Hiljem Claude põgeneb koos 8-Balliga, kui sild (Callahan Bridge) mida mööda neid viiakse vanglasse plahvatab.
Ehitades mainet kurjategijate keskel, tapab Claude stoori lõpupoole Catalina.
Claudel on palju hüüdnimesid nagu näiteks "GTA III guy", "Fido" ja "Kid". Claude nime on samuti mainitud Grand Theft Auto: San Andreases. Claude eesnimi on sarnane Claude Speedile, kes oli Grand Theft Auto 2-e peategelaseks. Ühendust nende kahe tegelase vahel ei ole välja selgitatud.
Catalina
Catalina on kurikuulus pangaröövel, Claude'i endine tüdruksõber ja esmane vaenlane GTA 3-es, kes reedab Claude'i panaröövi käigus, tulistades teda ja jättes ta surema, samalajal ise liikudes ringi koos oma uue kuriteopartneri Migueliga. Tema põhjus Claude'ga käimiseks oli lihtsalt "äri".
Enne GTA III-e olid Catalina ja Claude tuntud filmist, kus nad sooritasid rööve erinevates osariikides, kaasa arvatud ka näiteks lõuna ja edela piirkond. Oktoobris 2001 avastab FBI, et mõlemad ehk nii Catalina kui ka Claude on saabunud Liberty Citysse.
Catalina on ka GTA: San Andreasest tuntud Cesar Vialpando nõbu.
Hääl: Cynthia Farell
Miguel
Miguel on Columbian Cartel-i liige ja Catalina partner pärast Claude'i. Missiooni käigus, kus Donald Love annab Claude'ile ülesandeks lennujaamast ära tuua pakk, tuleb välja et see on varastatud Columbian Cartel-i poolt ning on antud käsitleda Catalinale ja Miguelile. Miguel tapetakse missiooni "Ransom" käigus.
Hääl: Al Espinosa
8-Ball
8-Ball on lõhkeainete ja pommide spetsialist, kes omab kolme pommitöökoda terve Liberty City peale. 8-Ball kohtub Claude'ga kohe üpris mängu alguses.
Kuigi 8-Ball on tegelasena esindatud ainult GTA 3-es, GTA Advance-s ja GTA: LCS-s, võib 8-Balli pommitöökodasid leida peaaegu kõikidest GTA osadest.
Hääl: Guru
Luigi Goterelli
Luigi Goterelli on esimene suuremat sorti kurjategija, kelle juures Claude töötab. Luigi peab koos Mickey Hamfistsiga üleval Portlandis asuvat ööklubi, mida maffia kutsub nimega "Sex Club 7".
Hääl: Joe Pantoliano
Joey Leone
Joey Leone on Don Salvatore Leone poeg. Joey töötab mehaanikuna Portlandis.
Hääl: Michael Rapaport
Toni Cipriani
Toni Cipriani on Leone family liige, kes vihkab Triad'se. Toni elab koos oma ema, Momma Ciprianiga ning teda võib leida oma perekonna restoranist, mil nimeks Momma's Restaurante (või Cipriani-s Ristorante, mida on näha restorani sildi peal). Sarnasusi võib näha tema ja teleseriaali "The Sopranos" tegelaskuju Tony Soprano vahel kasvõi nende sarnastes nimedes, käitumisviisis või suhetes emaga.
Hääl: Michael Madsen
Salvatore Leone
Salvatore Leone on Leone family üks tähtsamaid tegelasi. Ta on üks tegelastest, kes pakub raskeimaid ülesandeid ja suurimat raha, kuigi olles sõjas Cartel'itega ja konfliktides Triads'idega, on tema juures töötada üpris ohtlik. Salvatore Leone tapetakse missiooni "Sayonara Salvatore" käigus.
Hääl: Frank Vincent
Maria
Maria Latore (samuti tuntud kui Maria La Torra on Don Salvatore Leone tüdruksõber. Stoori käigus röövivad Cartelid Maria ära ning hoiavad teda Catalina poolt lunaraha eest kinni, kuid Claude päästab ta stoori lõpus.
Hääl: Debi Mazar
Asuka Kasen
Asuka Kasen on Liberty City Yakuza kaasliider ja Kenji Kaseni õde. Mängus võib teda hiljem näha, kui ta piinab Migueli ja juhendab Claude'i, et hävitada Catalina narkooperatsioon nimega SPANK. Asuka Kasen tapetakse koos Migueliga Catalina poolt missiooni "Ransom" käigus.
Hääl: Lianna Pai
Kenji Kasen
Kenji Kasen on Liberty City Yakuza kaasliider ja Stauton Islandi kesklinnas asuva kasiino omanik, kus ta pakub Claude'ile tööd. Ta tapetakse missiooni "Waka-Gashira Wipeout" käigus.
Hääl: Les J.N. Mau
Ray Machowski
Ray Machowski on korrumpeerunud politseidetektiiv Liberty City politseis, kes annab infot Liberty City Yakuzadele. Teda tutvustatakse Claude'ile, kui ta saab oma tasu Asuka'lt oma eelmise töö eest Yakuza'dega.
Hääl: Robert Loggia
Donald Love
Donald Love on meediategelane ja Love Media omanik. Donald Love'i võib leida oma korterist ja kontorist asukohaga Bedfort Pointis, Stauton Islandis.
Hääl: Kyle MacLachlan